之后

考虑到放大器的增益，如图2c所示，假设h=12%。可以看出

在假定h的情况下，计算的电压响应幅值与测量值一致

如图2a中红色曲线所示。如此低的吸收系数并非不合理

有两个原因。一种是，对于穿透薄电极层的微波部分，

很少被吸收，因为LiTaO3的损耗角正切小于0.1%[18]。第二是能量

被电极吸收的不多，因为入射微波的波长高出

比电极膜厚多几个数量级，辐射反射和穿透带走

大多数入射能量（微波的穿透深度至少比

金黑色层厚度为100纳米）。这表明

薄膜探测器与传统的热释电探测器模型没有明显的偏差，是一种理想的探测器

如此微不足道。

然而，当Emax进一步增大时，输出电压V（t）不相应地增大

而且出现了复杂的行为，表明反应性发生了改变。当Emax达到

5.67 kV/m及以上，V（t）表示电压响应的定性变化，如图3所示。

图3的面板（a）在Emax=4.36 kV/m时重复数据，而面板（b）到面板（d）显示数据

材料2019，12，3588第5页，共9页

分别在Emax=5.67、6.76和9.81 kV/m时获得。如图所示，当Emax从

4.36 kV/m至9.81 kV/m，由黑色箭头指示的原始峰值信号逐渐消失

抑制直到它完全消失（面板（d））。同时，向相反方向发送信号

如绿色箭头所示，原始峰值逐渐发展，新的V（t）峰也逐渐发展

如红色箭头所示，在Emax=4.36 kV/m及其以下不存在。

图3。在四个不同的Emax值下测量的LiTaO3探测器的输出V（t），而

脉冲持续时间保持在2200ns。面板（a）重复图2a所示的Emax=4.36 kV/m的数据。

面板（b–d）显示Emax的数据从5.67 kV/m增加到9.81 kV/m。黑色箭头表示

当Emax从4.36 kV/m增加到9.81 kV/m时，峰值信号

热释电效应逐渐被抑制。绿色箭头表示方向相反的信号

原始峰值随着Emax的增加而发展，红色箭头表示出现和发展

一个新的V（t）峰在大Emax。

如果从一个固定的Emax开始改变tp，就会发现一个类似的V（t）演化过程

（也就是说，tp的延长会产生与Emax的增加类似的效果）。

观察到V（t）在大Emax下的非线性电压响应，特别是显著的响应

由图3所示的绿色箭头，是不寻常的，也是这项工作的中心发现。

微波的应用使得穿透深度比金黑色要长得多

层厚度，并使入射光束和LiTaO3材料之间的直接体相互作用

它自己。它使局部加热的涂层，由于入射微波束的影响

在类似的激光研究中，它的重要性要小得多，而在热传递之外，还有有趣的物理现象

允许使用普通热释电探测器。

当使用LiTaO3探测器时，C.B.Roundy注意到V（t）负部分的暗示

受到1.06μm强激光脉冲的影响，但归因于阻尼振铃效应[14]。然而，

从图3可以看出，在微波脉冲激励的大信号区，振铃效应是非常明显的

不太可能的原因，加强负电压响应，原因是显而易见的。然而，

另一方面，如果V（t）的负性反应在物理上是非平凡的，那么它的发展和变化

对原始V（t）信号的抑制表明，某种竞争机制对该信号起作用

热释电极化过程随着Emax的增加而发展，这一过程尚待揭示。

利用方程（3）和测量的电压信号，可以计算出输出电流。图4

演示与图3b–d中所示数据对应的结果。图4中的信号

放大器导致的放大被移除。热释电电流的抑制与发展

相反方向的电流分布在图4中清楚显示，并在插图中强调。表面

极化是通过积分电流来计算的，结果如图5所示。

乍一看，这通常意味着LiTaO3薄膜的极化不是放松的，而是

当薄膜受到强烈的微波脉冲时（以及之后）会增强。这是惊人的

因为对电介质施加振荡场（例如电磁场）通常是有效的

对它，导致温度升高和放松极化到s表面

极化是通过积分电流来计算的，结果如图5所示。

乍一看，这通常意味着LiTaO3薄膜的极化不是放松的，而是

当薄膜受到强烈的微波脉冲时（以及之后）会增强。这是惊人的

因为对电介质施加振荡场（例如电磁场）通常是有效的

对它，导致温度升高，并在一定程度上缓和了极化。这就是为什么

电热效应[19]电场的施加和消除通常会产生正电荷

负温度变化。尽管有一些已知的例外情况

直接向材料施加电场（例如一个太赫兹波周期）

材料2019，12，3588第6页，共9页

导致温度降低[6]，这只发生在结构相变和

电场必须足够强，以驱动材料通过相变。对于LiTaO3，

它的居里温度约为650K，远高于室温

进行了实验，得到了LiTaO3的（静态）临界电场约为

41.2 kV/cm[20]，比本工程中应用的最大Emax高出两个数量级。因此

没有明显的理由期待极化的增强。

图4。根据图3a所示数据推断出的两个薄膜电极之间的电流

方程（3）。在计算电流时，放大器的增益会发生偏差。

图5。微波场激发样品时表面极化随时间的变化

三个不同的震级。脉冲持续时间保持在2.2秒。

钽酸锂薄膜的电压和电流信号基本上由表面决定

微波激励下电荷密度的变化。表面电荷密度，

用D=e0E+P表示，其中D表示介质位移，单位为C/m2，e0E

表示真空的贡献，其中e0表示真空介电常数，P表示

材料极化[21]。由于真空的贡献导致不透光，材料

极化必须解释V（t）在大信号区的异常行为。

材料2019，12，3588第7页，共9页

在热力学方法中，电位移对应于电场

吉布斯自由能G在恒定应力和恒定温度下的微分及微分

Di给出[22]

dDi公司=



¶Di公司

¶T



十、 电子

日期+

¶Di公司

¶Xjk

!

T、 电子

dXij公司+

¶Di公司

¶Ej

!

T、 十

德杰（4）

其中Xjk代表样品应力。其中Xjk代表样品应力。这是第二级

张量和Xjk表示j=k时的法向应力，以及施加在垂直面上的剪应力

当j 6=k时，j轴在k轴方向上的平面。右手边的三项

式（4）对应于热释电、直接压电和介电对材料的贡献

材料极化。讨论了热释电效应。对于一个

如果没有钳制，第二项可以忽略。所以剩下的就是电介质极化

在分析与热释电效应竞争的可能极化机制时。

在显微镜下，固体中的极化一般有四种物理机制，

i、 电子极化、离子极化、取向极化和空间电荷极化[1]。

它们每个都有一个特征频率和一个能量标度。例如，电子极化

发生在1015Hz左右，离子极化，这与分子或离子晶格有关

振动，通常发生在1012–1013 Hz的频率上。值得注意的是

频率在GHz量级的微波的能量标度不超过1  eV，这

远低于软声子，所以电子极化和离子极化都不是原因

对于以上结果。在具有永久电偶极子的材料中发生取向极化

它可以被外部电场改变方向。对于LiTaO3，在深度有序状态下

偶极子方向的自由度仅限于其极轴。因为偏振方向和

微波入射方向垂直于薄膜表面，振荡方向为电场

磁场垂直于极化方向，因为电磁波是横向的

波浪。因此，入射角垂直于薄膜表面的微波脉冲不太可能

实质性地改变材料的极化，甚至在移除后很长一段时间都会产生影响

在田野里。空间电荷极化需要仔细考虑。

畴、缺陷和俘获载流子，这些都会引起空间电荷极化，

都很常见用观测到的电压信号的时间尺度，使其成为非线性的可疑原因

大信号区的响应。一种可能性是，可能存在带有

样品中很浅的能被强微波场激发的能量。如果大多数人

在所产生的电荷载体中，可以扩散到样品的电线上的电荷则相反

由热释电效应释放的电荷的符号，热释电电流的抑制

可能是意料之中的。亚稳态不能持续很长时间，最终样品会恢复到稳定状态

它的原始状态，在这个过程中人们可以观察到电流的同一方向

热电流。这张照片与图3-5的观察结果一致。这也是

让人想起LiNbO3[23]中发生的电荷输运，LiNbO3是LiTaO3的姐妹化合物，当它

受到紫外线或可见光波长的激光脉冲的影响。不过，在那里，电荷的产生

由于激发能的顺序是

少数eV[24–26]。

关于畴物理，由于这项工作所用样品的单畴性质，

畴壁动力学预计不会发挥重要作用。然而，情况可能是这样的

如果由于缺陷等原因导致极化过程不完整，则可能会导致

局部电场环境。在这种情况下，可能存在微观畴，其中

偶极方向不垂直于薄膜表面，微波场的干扰可能会引起薄膜表面的损伤

导致这些位置或其邻近区域的极化变化。现在还不清楚怎么做

这种过程会导致观测到的非线性响应。

材料2019，12，3588第8页，共9页

如果上述分析是正确的，这意味着非线性极化响应来自源

除了固有的原子或晶格激发，这意味着（A）阈值峰值场强

虽然“大信号区”的定性趋势

不同样品对微波脉冲强度变化的偏振响应应该相似，

在微波频率范围内不应有明显的频率偏好

（C） 对于由单畴构成的完美单晶，本研究中报告的行为应

不会发生。虽然（C）很难验证，（A）和（B）对三个样品都是正确的

在这项工作中测量的数据，将在稍后详细公布。

我们认识到，本研究中的实验参数范围属于一个很少探索的领域

强时变电场作用于声子的区域

处于深有序状态的铁电体。远离结构相变的

最大电强度远低于矫顽力，通常不多

极化铁电材料在激发过程中会出现介电现象

频率比原子和晶格的激发频率低几个数量级。

然而，这样的研究可能会给我们带来介电过程的信息

这可能有助于我们提高对介电现象的理解

在真实的材料中，总是有缺陷的。

4结论

总之，我们报道了一种广泛应用的热电和铁电材料LiTaO3，

当薄膜样品受到强烈的微波脉冲时，会产生意想不到的非线性极化

当脉冲强度较低时，只有线性响应。线性

小信号区的响应可归因于热释电效应[27–29]。然而，非线性

大信号区的响应更为复杂。分析表明，大信号

反应可能是由于空间极化引起的外来源，而不是内在的原子

激发和俘获的载流子是潜在的原因。这项工作表明，即使是

远离结构相变，强烈的微波脉冲可能带来更多的信息

电介质极化比通常预期的要大。进一步的实验研究和理论输入

为了揭示造成观察到的异常现象的机制

极化现象。

作者贡献：H.C.和L.Z.分析了数据并撰写了草稿。Q.G.提供了样品

为实验和讨论做出了贡献。B.Q.对数据解释和

手稿修改。

经费来源：本研究由国家自然科学基金委资助，批准号：11804385。

致谢：我们感谢与王大伟和吴伟进行的有价值的讨论。我们很感激

郑坤和王建树的实验帮助。

利益冲突：作者